Da fuligem comum aos diamantes preciosos, o carbono é familiar em muitos aspectos, mas houve pouco mais do que vislumbres de carbono na forma líquida. Pesquisadores da fonte FERMI Free Electron Laser (FEL) não apenas geraram uma amostra de carbono líquido, mas caracterizaram sua estrutura, rastreando os rearranjos ultrarrápidos de ligações de elétrons e coordenadas atômicas que ocorrem quando suas amostras de carbono derretem. “Pelo que eu sei, essa é a transição estrutural mais rápida na matéria condensada”, diz Emiliano Principi, pesquisador principal do projeto.
O trabalho preenche algumas das lacunas no diagrama de fase do elemento – um gráfico de suas fases em diferentes temperaturas e pressões. Apesar da onipresença do carbono e do interesse que ele atrai em tantas facetas da ciência – de sensores e células solares à computação quântica e sistemas de proteção de foguetes espaciais – o conhecimento de seu diagrama de fases permanece irregular. Normalmente, assim que o carbono sólido não aguenta o calor, ele se sublima em gás. Para outros materiais, os pesquisadores podem inscrever células de alta pressão para evitar que a amostra se expanda diretamente para um gás em altas temperaturas, mas geralmente são diamantes, precisamente o elemento que as condições foram projetadas para derreter.
Em vez disso, Principi, Claudio Masciovecchio e sua equipe usaram o sistema FERMI bomba-sonda de femtossegundo para depositar uma carga de alta energia do laser da bomba em uma amostra de carbono amorfo e, em seguida, medir os espectros de absorção de raios-X pela amostra, meras centenas de femtossegundos depois com um pulso FEL de laser de sonda. Embora já tenha havido estudos anteriores de carbono líquido aquecido com lasers, este é o primeiro que usa pulsos de laser com comprimento de onda e resolução de tempo curtos o suficiente para distinguir a estrutura da amostra na escala de tempo da dinâmica do sistema.
Amarrado
O que os pesquisadores viram foi uma mudança distinta na ligação e no arranjo atômico. O carbono amorfo é dominado pelo tipo de ligação eletrônica encontrada no grafite e no grafeno, descrito como sp2, onde cada átomo de carbono se liga a três outros, formando planos de átomos de carbono em forte interação. Quando o laser atingiu a amostra, no entanto, essa ligação mudou para sp1, onde cada carbono é ligado a apenas dois outros, formando cadeias de átomos de carbono. “Isso é realmente fascinante na minha opinião”, diz Principi, ao explicar que naquele momento não há tempo para termalização por meio de fônons, então o ajuste dos arranjos atômicos dos planos às cordas decorre imediatamente das mudanças no potencial eletrostático da ligação modificada. “Nunca vimos uma transição tão ultrarrápida”, acrescenta Masciovecchio, chefe dos programas científicos da FERMI.
Os experimentos são complementados por um conjunto de cálculos ab initio da dinâmica do sistema pelos colaboradores Martin Garcia e Sergej Krylow da Universität Kassel na Alemanha. Eles encontraram excelente concordância entre os cálculos e os experimentos, o que é “muito raro”, como destaca Principi, “especialmente nesta classe de experimentos”. Com este trabalho teórico, eles foram capazes de localizar a temperatura atingida pelo processo (14.200 K) e a força de interação entre os elétrons e fônons no sistema de carbono excitado – 17 × 1018 Wm – 3K – 1. Este parâmetro que quantifica a força da interação elétron-fônon em materiais é notoriamente difícil de definir e pode ser valioso para futuras simulações.
Curto e grosso
Os elétrons centrais do carbono absorvem em um comprimento de onda de 4 nm, razão pela qual experimentos anteriores usando lasers de mesa operando em comprimentos de onda visíveis foram capazes de medir apenas a intensidade refletida. Uma vez que os experimentos geram um plasma, que causa um aumento na refletividade, a amostra permanece essencialmente opaca para essas medições. O FERMI FEL pode usar pulsos de laser a 4 nm, para que os pesquisadores pudessem medir os espectros de absorção dos elétrons do núcleo e ter uma ideia clara de como a estrutura e a ligação são afetadas pelo pulso da bomba. “Quando você traz o elétron para o contínuo, o elétron começa a ver o que está acontecendo ao seu redor”, diz Masciovecchio ao descrever a vantagem de trabalhar com absorção de raios-X onde os elétrons são excitados, em oposição aos espectros de refletividade . “Ele está dizendo a você a geometria e a estrutura locais – você obtém informações estruturais muito importantes.”
A configuração da FERMI também tem uma vantagem crucial para a resolução de tempo. Um laser de elétron livre produz radiação de um feixe de elétrons acelerado para velocidades relativísticas. As interações entre o feixe de elétrons e os onduladores – uma série periódica de ímãs dipolares – amplificam a radiação, produzindo uma fonte de laser extremamente brilhante. Na FERMI, um laser de mesa semeia o laser de elétron livre, e isso permite aos pesquisadores sincronizar a bomba e o pulso da sonda em 7 femtossegundos, em comparação com cerca de 200 femtossegundos para outras instalações de laser de elétron livre. Essa precisão de tempo é a chave para estudos de carbono líquido por causa de sua breve existência – dentro de 300 femtossegundos, a amostra começa a se termalizar e se expandir em um gás. “A festa acaba depois de meio picossegundo”, acrescenta Principi.
Os resultados preenchem algumas das lacunas no diagrama de fases do carbono. Compreender como os sistemas baseados em carbono em temperaturas e pressões extremas se comportam pode ser potencialmente útil para a astrofísica, como no estudo de exoplanetas baseados em carbono recentemente observados. Em trabalhos futuros, Principi e colegas podem aplicar a mesma abordagem ao estudo de outros alótropos de carbono para ver os efeitos de diferentes densidades de partida, bem como ao estudo de outros elementos inteiramente, como silício ou ferro.
Publicado em 18/09/2020 17h42
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