Em outubro de 2017, a maioria dos países europeus relatou detecções atmosféricas únicas de radiorutênio ligado a aerossol (106Ru). O intervalo de concentrações variou de alguns décimos de µBq · m ? 3 a mais de 150 mBq · m ? 3. A detecção generalizada em níveis consideráveis ??(ainda inócuos) sugeriu uma liberação considerável. Para comparar os relatórios de atividade de 106Ru no ar com diferentes períodos de amostragem, as concentrações foram reconstruídas com base na duração da presença de pluma mais provável em cada local. Com base na dispersão de concentração no ar e considerações químicas, é possível supor que a liberação ocorreu na região sul dos Urais (Federação Russa). A idade de 106Ru foi estimada em cerca de 2 anos. Exibiu frações altamente solúveis e menos solúveis em meio aquoso, alta radiopuridade (ausência de radionuclídeos concomitantes) e volatilidade entre 700 e 1.000 ° C, sugerindo uma liberação em estágio avançado no reprocessamento de combustível nuclear. A quantidade e as características isotópicas da liberação de radiorutênio podem indicar um contexto com a produção de uma grande fonte de 144Ce para um experimento com neutrinos.
Os acidentes nucleares são ameaças sérias devido às suas consequências imediatas e percebidas para a saúde e o meio ambiente. O público leigo conta, assim, com a responsabilidade de seus líderes de fornecer informações sobre liberações radioativas e seu impacto na saúde humana e ambiental. No início da década de 1960, e ainda mais após o acidente de Chernobyl, as autoridades européias de radioproteção estabeleceram ou fortaleceram redes de monitoramento de radionuclídeos em escala nacional. Actualmente, a maior parte destas redes europeias estão ligadas entre si através da plataforma informal “Ring of Five” (Ro5), com o objectivo de trocar rapidamente informações especializadas a nível laboratorial sobre os radionuclidos detectados em níveis residuais. O Ro5 foi fundado em meados da década de 1980 por 5 países membros: Suécia, República Federal da Alemanha, Finlândia, Noruega e Dinamarca. Hoje, os membros cresceram para laboratórios em 22 países (enquanto o nome foi mantido), e o Ro5 ainda é um arranjo informal em nível de laboratório e entre cientistas. Em janeiro de 2017, o Ro5 alertou seus membros sobre a detecção generalizada de 131I no ar na Europa. Em outubro de 2017, uma liberação sem precedentes de rutênio-106 (106Ru; T1 / 2 = 371,8 d) na atmosfera foi objeto de inúmeras detecções e trocas dentro do Ro5. O objetivo deste relatório é fornecer uma visão geral da disseminação global desse produto de fissão por meio de concentrações no ar observadas na Europa e em outros lugares, sua história forense e química.
Cronologia do Evento
Em 2 de outubro de 2017, um alerta informal de um laboratório italiano foi emitido para a rede Ro5, relatando a detecção de 106Ru no ar na faixa de millibecquerel por metro cúbico (mBq · m-3) em Milão, Itália. Limites de detecção (LOD) em laboratórios conectados ao Ro5 estão tipicamente na faixa de 0,1 a 10 microbecqueris por metro cúbico (?Bq · m ? 3). Este primeiro relato ocorreu em uma segunda-feira, quando a maioria dos laboratórios europeus costuma trocar seus filtros de aerossol, que são operados semanalmente. Mais tarde naquele dia, 106Ru detecções foram relatados da República Checa, Áustria e Noruega na faixa de 1- a 10-mBq · m-3. Esta detecção generalizada nessa faixa imediatamente sugeriu uma liberação considerável.
Após 2 dias (e outros relatórios de detecção da Polônia, Áustria, Suíça, Suécia e Grécia), as notas oficiais de informação foram publicadas por autoridades nacionais de radioproteção, por exemplo, na Suíça, Áustria e Noruega. Em 7 de outubro de 2017, a Agência Internacional de Energia Atômica (AIEA) solicitou dados e possíveis fontes conhecidas de radioruthenium de todos os 43 estados membros europeus. Em 9 de outubro de 2017, as autoridades regionais de Chelyabinsk e Sverdlovsk descartaram qualquer possível liberação de 106Ru de sua região (Federação Russa). Em 21 de novembro de 2017, o Serviço Federal Russo de Hidrometeorologia e Monitoramento Ambiental (Roshydromet) declarou ter medido 106Ru no sul dos Urais no final de setembro (2). No entanto, uma possível fonte na região, a Associação de Produtores de Empresas Unitaristas do Estado Federal, Mayak, em Ozersk, declarou imediatamente que não era a fonte de aumento de 106Ru (3). Em 23 de novembro de 2017, a AIEA abordou a liberação do 106Ru em uma coletiva de imprensa. Todos os membros enviaram os dados solicitados, mas nenhum declarou um acidente e nenhum declarou estar ciente de qualquer fonte. Em 8 de dezembro de 2017, as autoridades russas mais uma vez alegaram que Mayak não poderia ser a fonte por causa da falta de traços de radiorutênio no solo ao redor das instalações (4). Em vez disso, os oficiais apontaram para a possibilidade de uma bateria de radionuclídeos de um satélite que havia queimado durante sua reentrada na atmosfera. Em 22 de janeiro de 2018, o Instituto de Segurança Nuclear da Academia Russa de Ciências convidou especialistas em proteção contra radiações da Alemanha, França, Finlândia, Suécia, Reino Unido e Rússia para ajudar na elucidação da liberação. Foram realizadas duas comissões de inquérito: em 31 de janeiro de 2018 e em 11 de abril de 2018. A segunda reunião concluiu enfatizando que ainda não havia dados suficientes para apontar qualquer hipótese verificada sobre a origem do 106Ru (5). O presente artigo visa colmatar esta lacuna.
Resultados de monitoramento.
Fontes de informação: Todo o conjunto de dados de concentração aérea e conjunto de dados de deposição estão disponíveis como SI Apêndice, Tabelas S1 a S4 e foram principalmente compilados através de trocas Ro5, troca pessoal e dados já publicados. Informações valiosas também estão disponíveis no site da Roshydromet (6, 7), no site da Associação Typhoon (6), e no site do Sistema de Monitoramento Automatizado do Estado Unificado da Situação de Radiação na Federação Russa (8). Os dados da Organização do Tratado de Proibição Completa de Testes Nucleares (CTBTO) (9) não fazem parte do conjunto de dados, exceto aqueles já publicados (10). Os dados do International Monitoring System (IMS) que apóiam a CTBTO (9) estão disponíveis diretamente da CTBTO mediante solicitação e assinam um acordo de confidencialidade para acessar a plataforma virtual de exploração de dados. Este estudo fornece 106Ru observações (> 1.120 pontos de dados relacionados à atividade aerotransportada e cerca de 200 pontos de dados para contaminação depositada, a partir de cerca de 330 locais de amostragem) que podem ser utilizados para fins de dispersão atmosférica e validação do modelo de deposição.
Com exceção das partes mais ocidentais da Europa, a maioria das estações de monitoramento relatou detecções de 106Ru na faixa entre alguns décimos µBq · m ? 3 metros e mais de 100 mBq · m ? 3. A figura 1 ilustra os níveis máximos de atividade por país. As concentrações de atividade na faixa de millibecquerel por metro cúbico foram relatadas entre 29 de setembro de 2017 e 7 de outubro de 2017, exibindo um comportamento de acúmulo e declínio rápido. Os últimos vestígios da pluma (microbecquerel por metro cúbico) foram medidos em períodos de amostragem que terminam entre 12 de outubro de 2017 e o final de outubro por laboratórios equipados com amostradores de alto volume e espectrometria de raios-gama de baixo nível. As regiões leste e sudeste da Europa, incluindo a Rússia ocidental, exibiram os níveis mais altos reportados. O nível máximo na Europa foi informado da Romênia (176 ± 18 mBq · m – 3). Mesmo nesse nível, a pluma não representava qualquer ameaça para a saúde humana e ambiental.
No entanto, é importante notar que esses dados compilados foram obtidos com diferentes durações de amostragem, o que limita sua comparabilidade sem correção adicional.
Fora da Europa, também foram detectados 106Ru a leste da fronteira geográfica entre a Europa e a Ásia, na região dos Urais (Federação Russa), com níveis de atividade de algumas dezenas mBq · m ? 3. Pequenas quantidades de 106Ru também foram apontadas em outras partes do hemisfério norte por estações de aerossol pertencentes à IMS que apoiavam a CTBTO: em Guadalupe, Kuwait, Flórida (Estados Unidos), Rússia (partes central e oriental) e Mongólia. 106Ru é um nuclídeo que pode ser liberado após a detonação de uma arma nuclear e, portanto, é um “radionuclídeo relevante para CTBT”.
106Ru não havia sido detectado na atmosfera global desde o acidente de Chernobyl (11) [liberação estimada <73 PBq (12)], nem mesmo após o acidente de Fukushima no território japonês (13, 14), devido ao acidente e liberação diferentes características. Como resultado, não há um plano de fundo ou referência comum, que poderia ser usado para definir um fator crescente. De fato, este radionuclídeo geralmente não é detectado na atmosfera. Além da filtração por aerossol, a amostragem gasosa foi realizada em alguns locais (Áustria, Suécia, Itália e Polônia), permitindo a verificação da presença de espécies gasosas de Ru. O rutênio pode estar presente em formas voláteis, especialmente na forma de tetróxido de rutênio, RuO4 (15). Uma vez que o RuO4 gasoso é um oxidante altamente reativo e forte, espera-se que ele rapidamente se torne nucleado em RuO2 particulado e pouco volátil. Não 106Ru foi detectado em forma gasosa.
Além de 106Ru, o isótopo de rutênio antropogênico 103Ru (T1 / 2 = 39,3d) foi detectado em um número limitado de estações de alto desempenho (SI Apêndice, Tabela S2): Áustria, República Tcheca, Polônia e Suécia (10) com níveis de atividade variando de 0,04 a 7,3 µBq · m – 3 (média 2,6 ± 0,1 µBq · m – 3). A razão média 103Ru / 106Ru foi de cerca de (2,7 ± 0,9) · 10?4, e a concentração mínima de atividade de 106Ru associada a uma detecção de 103Ru foi de cerca de 4 mBq · m ? 3 (SI Apêndice, Tabela S4). Várias organizações na Europa analisaram os filtros quanto à ocorrência de outros emissores de ?, bem como radionuclídeos difíceis de medir, como Pu, Am, Cm ou 90Sr, por análises radioquímicas de baixo nível. Não foram encontrados traços incomuns que indicassem a liberação de qualquer um desses radionuclídeos concomitantemente com o 103,106Ru. Isso exclui a liberação acidental de um reator nuclear como fonte, pois isso teria resultado na emissão de uma grande quantidade de produtos de fissão. Em vez disso, a origem do 103,106Ru está bastante associada ao reprocessamento de combustível nuclear ou a fontes radioativas (médicas ou técnicas). Além disso, nenhuma contaminação incomum (estável) do elemento foi encontrada em um filtro contendo 106Ru de Viena (Áustria).
Discussão de uma possível fonte de fusão.
O derretimento de fontes radioativas já ocorreu no passado, levando à detecção de radionuclídeos em vários países europeus. De fato, no final de maio de 1998, uma fonte de 137Cs estimada em 0,3 a 3 TBq foi incidentalmente fundida em uma siderúrgica perto de Algeciras (Espanha) e levou a detecções em vários países europeus (17). 106Ru em fontes de radioterapia oftálmica têm atividades típicas menores que 10 MBq, o que é claramente insuficiente para explicar as concentrações observadas em larga escala, como enfatizado pela AIEA (18), pois teria exigido o derretimento de inúmeras fontes oftálmicas de uma só vez.
Discussão de uma possível reentrada de satélite.
A possibilidade de desintegração de um satélite equipado com um gerador termoelétrico radioisótopo (RTG) operado com uma fonte de 106Ru durante sua reentrada na atmosfera, como vagamente indicado anteriormente (19), justifica a investigação. Geralmente, tal fonte parece bastante improvável devido à meia-vida curta de 106Ru comparada com o tempo de vida do satélite esperado ou desejado eo baixo nível de potência (?33 W · g ? 1) gerado por um RTG de 106Ru e radiação questões de proteção durante a sua fabricação e manuseio. Além disso, várias organizações espaciais concluíram que nenhum satélite desapareceu durante o episódio 106Ru (Apêndice SI). Outros argumentos também não são a favor da hipótese de desintegração do satélite. Se um satélite tivesse queimado durante sua reentrada na atmosfera, teria causado uma distribuição vertical de 106Ru no ar: quanto maior a altitude, maior a concentração. No entanto, 106Ru em locais de grande altitude estavam abaixo de LOD ou significativamente abaixo de 106Ru registrados acima de LOD em baixa altitude (Tabela 1). O nível muito baixo (abaixo de LOD) na estação na montanha Zugspitze (Alemanha) também é muito indicativo de baixas concentrações em alta altitude. Além disso, os níveis de 7Be (um radionuclídeo cosmogênico produzido na troposfera superior / estratosfera inferior e usado como um traçador do movimento atmosférico) permaneceram próximos da faixa usual, indicando assim que nenhum fluxo descendente da estratosfera inferior ou troposfera alta ocorreu naquela época. . Portanto, a liberação de 106Ru provavelmente aconteceu nas camadas mais baixas da troposfera e não pode ser vinculada a uma desintegração de satélite. Além disso, as detecções concomitantes de traços infinitesimais de 103Ru e vestígios de 106Ru em alguns locais superaram definitivamente a hipótese de reentrada de satélite devido à curta meia-vida de 103Ru (T1 / 2 = 39,3 d).
Publicado em 31/07/2019
Artigo original: https://www.pnas.org/content/early/2019/07/25/1907571116
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